硫磺是一類重要的工業(yè)副產(chǎn)物，年產(chǎn)量超過了8000萬噸。目前硫磺在工業(yè)上主要用于制備濃硫酸，應(yīng)用領(lǐng)域相對有限。因此，尋找經(jīng)濟、高效的硫磺轉(zhuǎn)化方法并合成有重要價值的含硫分子具有重要意義。然而，硫磺在常見溶劑中的溶解度低，且易引發(fā)催化劑中毒，其轉(zhuǎn)化過程常需在高溫下進行。因此，發(fā)展溫和、環(huán)保、高效的硫磺轉(zhuǎn)化策略仍然是化學(xué)合成領(lǐng)域一個巨大挑戰(zhàn)。
針對上述問題，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院元素功能分子與技術(shù)團隊李靜教授開發(fā)了一種全新的合成策略：通過單質(zhì)硫活化硝基烷烴原位生成硫代�；噭�，通過與胺作用，從而實現(xiàn)了硫代酰胺的“一鍋法”高效合成，該方法還可進一步用于硫代多肽的無消旋化合成。此外，應(yīng)用該策略還實現(xiàn)了多個藥物分子和生物活性分子的后期硫代酰胺官能團化，并實現(xiàn)了含有多個硫代酰胺結(jié)構(gòu)的天然抗生素closthioamide的全合成。
這種新穎的“一鍋法”合成硫代酰胺的方法，有效解決了傳統(tǒng)硫代多肽使用勞森型試劑時遇到的選擇性問題，同時規(guī)避了當(dāng)前合成活性硫�；绑w過程中步驟繁瑣、復(fù)雜的問題，能夠?qū)⒘畠r、無毒、無臭的硫磺轉(zhuǎn)化為含硫功能分子，不僅為解決硫磺利用問題提供了有效途徑，也為含硫功能分子的研發(fā)開辟了新的方向。
從硫磺出發(fā)的“一鍋法”合成硫代酰胺和硫代多肽。（西安交通大學(xué)供圖）
上述研究成果近期發(fā)表在《自然-通訊》上，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一通訊單位，第一作者為王曉南博士，合作者包括西安交大徐四龍教授、英國林肯大學(xué)的Martin Lear教授和交大一附院何旺驍研究員。上述研究受到了國家自然科學(xué)基金、陜西省青年人才項目和西安交通大學(xué)分析測試中心的支持。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-023-40334-6
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